236-Uran RIMS

Im Gemisch der natürlich vorkommenden Uran-Isotope besitzt U-236 die geringe Häufigkeit von < 1E-12 im Vergleich zu U-238. U-236 wird überwiegend durch Neutroneneinfang von U-235-Atomen in Kernreaktoren gebildet. Im Inventar von kerntechnischen Anlagen kann daher das Isotopenverhältnis U-236/U-238 um viele Größenordnungen erhöht sein.

Entstehung von Uran-236 in Kernreaktoren - klicken für größere Version

Mit dem hochempfindlichen Nachweis von U-236-Spuren ist eine mögliche anthropogene Uran-Kontamination mit Uran aus dem Kernbrennstoff-Kreislauf eindeutig von Natururan zu unterscheiden.

Vakuumkammer für den Uran-236-Nachweis
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Studien der Migration von Kernbrennstoff in der Umwelt wären damit über den direkten Nachweis von U-236 möglich. Insbesondere könnte die Dynamik der Entstehung von löslichen und damit für lebende Organismen zugänglichen U(VI)-Spezies aus anthropogenen Uran-Quellen untersucht werden. Dies kann vor allem dort geschehen, wo Kernbrennstoff in Form von inerten U(IV)-Partikeln in größeren Mengen in die Umwelt abgegeben wurde, wie z.B. in der Umgebung des Tschernobyl-Unfallreaktors.
Das Verfahren der hochauflösenden Resonanzionisations-Massenspektrometrie (HR-RIMS) zur selektiven Bestimmung langlebiger Radioisotope gewährleistet als einziges neben der experimentell sehr aufwändigen Beschleunigermassenspektrometrie die beim U-236 geforderten Spezifikationen bezüglich Empfindlichkeit, Isobarenunterdrückung und Isotopenselektivität.

Diese Technik soll für den Nachweis von U-236 angepasst werden. Dies beinhaltet vor allem ausführliche laserspektroskopische Studien an Uran und Untersuchungen zur effizienten Atomisierung von analytischen Proben. Weiterhin soll das Verfahren bezüglich Isotopenselektivität, Nachweiseffizienz, Präzision und Reproduzierbarkeit spezifiziert und zur Messung von realen analytischen Proben herangezogen werden.

Auswertung von dreidimensionalen Laserspektren
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Lebenslauf des Uran-Projekts

Juli 2012 Neues Anregungsschema gefunden

Nach intensiven Spektroskopiemessungen wurde ein Schema mit überdurchschnittlich hohen Übergangsstärken entwickelt:

  1. Schritt: 404,389 nm
  2. Schritt: 789,255 nm
  3. Schritt: 790,322 nm

Effizienzmessungen mit verschiedenen Ofenkonfigurationen und die Messung der Isotopieverschiebung zu 235U und 236U sind für dieses Schema in zeitnah geplant.
Im Rahmen der Spektroskopiemessungen wurde eine Reihe weiterer zweiter angeregter Schritte und autoionisierender Zustände untersucht. In einigen Fällen konnten die Drehimpulse (J) eingeschränkt und sogar eindeutig bestimmt werden.

Juni 2012Rückbau des alten und Umzug des neuen LasersystemsFebruar - Mai 2012Softwareupdate des Lasersystems

Um Robustheit, Modularität, Erweiterbarkeit und Performance der Laserstabilisierung zu garantieren, wurde die Software und zu Teilen die Elektronik erweitert.
Die Stabilisierung der Laser wird nun ausschließlich von Mikrocontrollern ausgeführt, weil diese einen wesentlich höhere Determinismus aufweisen (keine unvorhersehbare Interupts) als herkömmliche PCs.
Ein PC übernimmt das Monitoring und Setzen von Laserparametern mittels eines LabView-Programms. Hinzu kommt die Steuerung weiterer Experiment-Parameter wie Ofentemperatur und die zu filternde Masse des Quadrupolmassenfilters. Das LabVieW-Programm abstrahiert das gesamte Experiment in Softwareparameter und stellt diese als Serveranwendung im Netzwerk bereit.
Hieran können nun beliebige nutzerdefinierte Client-Programme im Netzwerk andocken, beispielsweise zur Lasersteuerung und Messdatenaufnahme. Dies macht alle Komponenten des Experiments voneinander unabhängig, was zu einer höheren Systemstabilität beiträgt.Dezember 2011Erste Laserionen mit dem neuen Lasersystem als Standalone-System

Das neue Lasersystem wurde als eigenständiges System in Betrieb genommen. Aktuell befindet sich das System noch im Testaufbau. Das Laserlicht wird via Freistrahltransport in den Raum des Experiments geleitet, wo parallel das alte System verfügbar ist. Ein Umbau auf das neue System ist für 2012 geplant.
Für die ersten Laserionen wurden Schemata mit 404,876 nm als ersten Anregungsschritt getestet. Dabei wird von einem thermisch angeregten Zustand (J=5) bei 620,323 cm-1 ausgegangen. Das Niveau des ersten Anregungszustandes (J=5) von 238U konnte zu 25319,271(1) cm-1 bestimmt werden. Ein Test eines weiteren ersten angeregten Zustandes (J=6) bei 25348,977 cm-1 ist geplant.
Die Suche nach brauchbaren Schemata von hier aus steht noch an. Es wurde bereits ein potentieller Zustand für den zweiten Anregungsschritt bei 38170,27 cm-1 gefunden, von dem aus überdurchschnittlich gut nichtresonant ionisert werden kann. Die Suche nach autoionisierenden Zuständen, die von hi
er aus erreicht werden können, steht noch an.November 2011Erste Laserionen mit dem neuen Lasersystem

Es wurde ein bereits bekanntes Anregungsschema benutzt:

  1. Schritt: 415,51 nm
  2. Schritt: 772,31 nm
  3. Schritt: 771,78 nm

Der Laser des ersten Schritts wurde mit der alten Fringe-Offset-Locking-Methode stabilisiert. Die beiden roten Laser wurden im neu aufgesetzten Lasersystem betrieben. In Zukunft wird angestrebt, den ersten Anregungsschritt durch eine 405 nm Diode zu ersetzen.
Diese erste Version des neuen Lasersystems basiert bereits auf der Kombination von iScan und Fringe-Offset-Locking. Die Regelung des Fringe-Offset-Locking läuft auf einem PC unter LabView.

September 2011Wiederbelebung der HR-RIMS Apparatur und erste Laserionen

 

Es wurde ein bereits bekanntes Anregungsschema benutzt:

  1. Schritt: 415,51 nm
  2. Schritt: 772,31 nm
  3. Schritt: 771,78 nm

Januar 2011Beginn der Neuentwicklung des Lasersystems
Anforderungen:

  • Langzeitstabilität der Laser von wenigen MHz über beliebige Zeiten zur Reduktion von Signalfluktuationen
  • Verstimmbarkeit der Frequenzen um mehrere GHz innerhalb <1s, zur effizienten Messung von Isotopenverhältnissen kleiner Proben
  • Software zur Steuerung der Laser
  • langfristige Verfügbarkeit des Systems

Ansatz:
Es soll eine Frequenzstabilisierung für drei Diodenlaser basierend auf zwei verschiedenen interferometrischen Techniken realisiert werden. Die schnelle Verstimmbarkeit soll mit Hilfe eines festen Quadraturinterferometers (iScan©, FSR = ~8 GHz) mit analoger Regelschleife realisiert werden. Zum Ausgleich von Drifts und Frequenzungenauigkeiten soll parallel ein Fringe-Offset-Locking mit einem Fabry-Perot-Interferometer (FSR = ~300 MHz) und einem stabilisierten Helium-Neon-Laser als absolut stabile Referenz aufgesetzt werden.
Damit das Lasersystem langfristig verfügbar ist, soll im ersten Anregungsschritt auf eine 405 nm Diode (BluRay©) gesetzt werden. Daher müssen neue Anregungsschemata entwickelt werden. Angestrebt wird ein Schema in den folgenden Wellenlängenbereichen:

  1. Schritt: 405±1 nm
  2. Schritt: 780±15 nm
  3. Schritt: 780±15 nm

Februar 2005Bestimmung und Optimierung von absoluter NachweiseffizienzFebruar 2005Wiederholung der Messung von U-234 Isotopieverschiebung
Erstmalige Resonanzionisation von U-236, Messung der Isotopieverschiebung in allen drei AnregungsschrittenJanuar 2005Erste dreifach-resonante Laserionisation von U-238 in Mainz mit obengenanntem AnregungspfadDezember 2004Aufbau des 829 nm NIR Diodenlasers für die Anregung des 36127 cm-1 Niveaus

 

Simultane Stabilisierung von allen drei Lasern:

  • blauer Diodenlaser bei 415 nm
  • NIR Diodenlaser bei 829 nm
  • Ti:S-Laser bei 722 nm

September 2004Auswertung autoionisierender Spektren, erster Einsatz von K-Matrix-Theorie zur Anpassung komplexer asymmetrischer LinienprofileMai - Juni 2004Wissenschaftlicher Besuch am Pacific Northwest National Laboratory, Richland (WA), USA, Arbeit mit Dr. Bruce A. Bushaw an dreifach-resonanter Autoionisation von Uran-Isotopen:

  • Spektra von autoionisierenden (AI) Zuständen von U-238
  • Bestimmung eines geeigneten Anregungspfades für die dreifach-resonante Autoionisation, zweiter Anregungsniveau bei 36127cm-1, AI-Resonanz bei 49971 cm-1 mit FWHM von 50 MHz
  • Spezifizierung des ausgewählten Anregungspfades bezüglich U-235 Hyperfeinstruktur und U-234 Isotopieverschiebung

Fitten von Hyperfeinstruktur-Daten

April 2004Untersuchung von verschiedenen möglichen zweiten Anregungsniveaus zwischen 36100-36400 cm-1: Zuordnung von J-Werten, präziser EnergielagenMärz 2004Erste zweifach-resonante Laserionisation von U-238 in der endgültigen Vakuumkammer mit ABB Extrel QMS, blauem Diodenlaser als erstem Anregungsschritt, Ti:S-Laser als zweitem Anregungsschritt (36174 cm-1), und 514 nm Linie des Argon-Ionenlasers als IonisationsschrittJuni 2003Untersuchung von fünf möglichen ersten Anregungsniveaus mit frequenzverdoppeltem Titan-Saphir Ring-Lasersystems bezüglich präziser Energielagen und Sättigungsleistungen

 

Anschaffung von Lasertischen

Planung und Konstruktion einer neuen, endgültigen Vakuumkammer für die HR-RIMS von Uran

Übernahme und Inbetriebnhame eines hochselektiven ABB Extrel QMS

Entwicklung und Aufbau einer neuen Laserstabilisierung für kontinuierliche Laser mit Wellenlängen zwischen 400 und 900 nm:

  • Aufbau eines ultrastabilen Fabry-Perot-Interferometers mit Invar-Kavität und hoher Finesse
  • Entwicklung einer hochlinearen Piezo-Treiberelektronik
  • Entwicklung einer neuartigen Spektroskopie-freien Kalibrationsroutine für Fabry-Perot-Interferometer

März 2003Erste einfach-resonante Laserionisation von U-238 in der HR-RIMS-Testkammer mit blauem Diodenlaser als erstem Anregungsschritt und UV-Laserlicht des Argon-Ionenlasers als Ionisationsschritt

Übernahme und Inbetriebnahme eines Coherent MBR-110 Titan-Saphir Ring-Lasersystems und einer Spectra Physics Wavetrain VerdopplungskavitätJanuar 2003Erste Uran-Ionen in der Balzers-QMS-Testkammer mit Elektronenstoß-Ionisation

Erste Studien der Atomisation von wässrigen Uran-ProbenOktober 2002Erstmaliger Einsatz von blauen Diodenlasern in der HR-RIMS

Aufbau einer Testkammer für die HR-RIMS, bestehend aus einem Balzers Quadrupol-Massenspektrometer (QMS)

Auswahl eines geeigneten ersten Anregungsniveaus für die Resonanzionisation von Uran bei 24066.6 cm-1

Anschaffung einer blauen Laserdiode, Aufbau des externen GitterresonatorsJ
uli 2002Beginn des Projekts

Planungsphase, Literaturrecherchen

Entwicklung und Test von blauen Diodenlasern für HR-RIMS

Weiterentwicklung des Laserstabilisations-Algorithmus